Isembert Ier vers 1040 est à l’origine de l’abbaye. En 1088, Hugues VI de Lusignan offre l’église à l’abbaye Saint-Cyprien de Poitiers.

Vers 1094, le pape Urbain II fait remplacer les moines bénédictins par des chanoines réguliers de l’ordre de Saint-Augustin, qui tiendront l’abbaye jusqu’à la Révolution.

Mais il faut attendre la fin du XIIème siècle pour voir s’élever l’église abbatiale dont on voit aujourd’hui les restes. Commencée en 1175, elle est consacrée en 1192, sous le règne de Philippe Auguste.

L’abbaye s’enrichit vite de nombreux dons et d’échanges avec celle de la Merci Dieu.

Mais à la fin de la guerre de cent ans, en 1428, les ressources ont tellement diminué qu’il ne subsiste que 10 moines au lieu de 24.

Les abbés s’y succèdent et à partir de la fin du XVIème siècle, Sainte-Croix devient une abbaye en commende.

En 1768, à la fin du règne de Louis XV, on dénombre encore 5 moines.

A la Révolution, les maisons des chanoines sont vendues comme biens nationaux à des particuliers, mais l’abbaye reste propriété de l’Etat et personne ne l’entretient.
En ruine, la route reliant Angles à Saint-Pierre de Maillé fut construite à travers les décombres en 1835.